Estudou em Constantinopla. Monge no mosteiro de São Miguel, Kymina, Bitínia, tomando o nome de Atanásio. Temendo que o abade fosse escolhido, Atanásio fugiu para Karyes, mudou seu nome, alegou ser analfabeto e se escondeu em sua cela. Eremita em uma caverna no Monte Athos, Grécia em 958. Atanânio ajudou seu velho amigo de Constantinopla, Niceforo Focas, preparando uma expedição contra os sarracenos em 961, servindo como almômero para a frota. Focas deu a Atanásio parte do dinheiro levantado, e o eremita usou-o para fundar um mosteiro em Athos em 963. Esta era para ser uma casa idiorhythmic onde os ancorados, eremitas e monges poderiam viver em comunidade, mas sem os requisitos para a atividade do grupo comum a outros mosteiros. Ao mesmo tempo o mosteiro estava sendo dedicado, seu velho amigo Phocas tornou-se imperador. Temendo que fosse chamado a servir na corte imperial, Atanásio fugiu para Chipre. Focas o encontrou, garantiu ao monge que ele seria autorizado a continuar sua vida religiosa em paz, e ajudou a terminar o trabalho no mosteiro. Apesar de ter enfrentado oposição na fundação desta casa, que terminou apenas por decreto imperial, o mosteiro floresceu. Atanásio insistiu no estudo da Bíblia, fundou uma escola e uma grande biblioteca, e ele pessoalmente plantou centenas de árvores por motivos. Eventualmente havia 58 comunidades na montanha, e milhares de homens santos ainda lá vivem hoje.