Página do Tribunal de Rei Philip II, Gregório foi bem educado, especialmente nas ciências de seu dia. Ele viveu seis anos como eremita na região de Navarra da Espanha antes de se mudar para o México em 1562, onde viveu como eremita entre os nativos perto de Zacatecas e a área da Cidade do México moderna. Porque ele estava sendo procurado para orientação espritial por pessoas locais, o arcebispo da Cidade do México o examinou para fidelidade à fé; o bispo e seus sacerdotes ficaram impressionados com o conhecimento, piedade e sabedoria do homem. Isso só aumentou o número de pessoas que o procuravam, então Gregório retirou-se para a pequena aldeia de Santa Fe onde viveu seus dias restantes na solidão. A devoção a ele é generalizada em todo o México, e sua causa de canonização tem sido perseguida desde 1620.