O meio de três irmãos nascidos para a família camponesa de Jurgis Matulionis e Ona Juocepyte; depois de sua mãe morrer, seu pai se casou novamente, e o casal então teve mais sete filhos. Teofilius estudou em Antaliepte, Lituânia de 1887 a 1892, depois Dvinsk (moderno Daugpilis, Letônia) de 1892 a 1900, e depois no seminário em São Petersburgo, Rússia; ele poderia falar russo, letão e polonês. Em um ponto, ele questionou sua vocação, deixou o seminário e apoiou-se pelo ensino, mas mais tarde voltou ao seminário. Ordenado sacerdote da diocese de Mohilev, Bielorrússia em 17 de março de 1900. Ele assistiu brevemente em várias paróquias na Letônia, e em 26 de junho de 1900 foi atribuído a Latgalia, Letônia. De 1910 a 1929 foi designado para a paróquia do Sagrado Coração de Jesus em São Petersburgo, uma área onde os católicos eram uma minoria distinta, e onde eles vieram sob maior perseguição após a aquisição comunista da Rússia. Os bolcheviques confiscaram todas as igrejas em 1922. O Padre Teofilius foi preso de 1923 a 1925 por não cooperar com os soviéticos na perseguição do Arcebispo Jan Cieplak. Bispo Auxiliar de Mohilev, Bielorrússia e Bispo Titular de Matrega pelo Papa Pio XI em 8 de dezembro de 1928, foi consagrado em segredo em 7 de fevereiro de 1929. Em 24 de novembro de 1929, foi preso e condenado a trabalho duro em um acampamento de prisão ao norte do Círculo Ártico pelo crime de ter tido contato com pessoas fora da União Soviética. Na prisão, ele muitas vezes se levantaria no meio da noite para celebrar a missa em segredo, distribuindo a Eucaristia a outros prisioneiros quando possível. As privações da prisão quebraram sua saúde; o padre Teofilius foi re-localizado para confinamento solitário em uma prisão em São Ptersburg e finalmente virou-se para a Lituânia como parte de uma troca de prisioneiros. Encontrou o Arcebispo de Kaišiadorys, Lituânia, em 9 de janeiro de 1943 pelo Papa Pio XII. Em 1946 lançou uma carta pastoral à sua diocese; as autoridades soviéticas o prenderam por dez anos por praticar ativamente sua vocação. Lançado em 1956, ele foi colocado sob prisão domiciliária em Birštonas, Lituânia para evitar que ele retornasse ao trabalho ativo como bispo. Em 25 de dezembro de 1957 Matulionis consagrou Vincentas Sladkevicius um bispo sem o consentimento dos comunistas. As autoridades zombaram dele para celebrar a consagração é sua cozinha; Matuliones envergonhou-os por forçá-lo a um estado tão reduzido. Por sua desobediência, os comunistas o exilaram a Seduva, Lituânia pelo resto de sua vida. Martyr.